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确定绿色InGaN LED中的光效下降现象

2023/11/9 9:22:33      材料来源:雅时化合物半导体

美国研究人员根据其实验研究报告称,绿色氮化铟镓(InGaN)发光二极管(LED)中的“本征Auger–Meitner复合是非辐射复合的主要机制”。[Xuefeng Li et al, Appl. Phys. Lett., v123, p112109, 2023]

该研究团队包括美国新墨西哥大学、Lumileds LLC、桑迪亚国家实验室的研究人员,该团队评论说:“光效之所以会下降,是因为在所研究的LED中,存在载流子局域化和库仑增强,导致辐射复合和本征Auger–Meitner复合之间的不平衡。因此,使薄量子阱保持较低的载流子密度有利于避免剧烈的Auger–Meitner复合,并使载流子局域化和库仑增强的相互作用作用于辐射过程。”

通常也称Auger–Meitner机制为Auger复合。1922年,Lise Meitner报告了这一效应,但只是将其作为其他研究附带产生的结果,而Pierre Victor Auger独立发现并更深入地研究了这一机制,并于1923年记录下他的研究工作。

针对具有相同有源区但深层缺陷密度不同的样品,新墨西哥大学/Lumileds LLC/桑迪亚国家实验室的研究人员进行了研究。有源区由三个3 nm的InGaN量子阱(QW)组成,铟含量为19%,旨在发射绿光,中间由18nm的GaN势垒隔开。样品采用c平面金属有机化学气相沉积法生长。根据深能级光谱学(DLOS)和照明电容电压(LCV)的测量结果,测得的缺陷密度分别为0.45x1015/cm3、0.78x1015/cm3、1.5x1015/cm3

研究团队将深能级光谱学描述为“一种光电容技术,当缺陷在光发射时改变电荷状态,该技术可利用耗尽区空间电荷变化的时间依赖性,测量深能级的光吸收光谱”。研究人员还解释说:“照明电容电压比较了黑暗中深能级被占据时的C-V测量值与2.1 eV光照下深能级光学耗尽时的C-V测量值。”

根据缺陷密度值,可以估算出Shockley–Read–Hall(SRH)和陷阱辅助Auger–Meitner(TAAR)的复合率。

将小信号电致发光(SSEL)与内部量子效率(IQE)的测量结果相结合,可用于区分辐射和非辐射的复合率。内部量子效率是在Lumileds工厂利用LED外部量子效率(EQE)的测量结果确定的,其中LED是由三种材料制造的。已知LED的光提取效率,可以计算出其内部量子效率。

研究人员解释说:“在小信号电致发光中,可计算微分复合寿命的积分得出总复合寿命,而微分复合寿命是通过同时拟合LED的阻抗响应和调制响应直接获得的。”

假定非辐射复合包含Shockley–Read–Hall、陷阱辅助Auger–Meitner、本征Auger(IA)等复合过程。假设Shockley–Read–Hall与载流子浓度(∝n)呈线性关系,陷阱辅助Auger–Meitner为载流子浓度的二次方(∝n2),本征Auger为载流子浓度的余数 (C(n)n3)。此外,还假设Shockley–Read–Hall和陷阱辅助Auger–Meitner与缺陷密度呈线性关系。

将非辐射复合率(ΔRnr)的差异归一化为1x1015/cm3的缺陷密度差异,并进行比较(图1)。实验数据显示,相对于低载流子密度下的不良样品,优质样品(低缺陷密度)和中等质量样品之间有较多相似之处。

 

图1:(a)不良样品到优质样品(B-G)和不良样品到中等质量样品(B-M)的生长过程中,归一化ΔRnr的数据和拟合与载流子密度的关系:实心圆点为实验数据,实线为数据拟合。(b,c)在生长不良和生长良好的晶圆中,复合机制的比例与载流子密度的关系。

 

通过数据的二次拟合和相关缺陷密度,可确定非辐射复合系数中的Shockley–Read–Hall和陷阱辅助Auger–Meitner等成分。研究人员指出,虽然实验研究和理论研究倾向于假设陷阱辅助Auger–Meitner与二次方纯粹相关,但“我们仍然不能完全排除其与n3相关的可能性”。

不良材料和优质材料的陷阱辅助Auger–Meitner百分比分别保持在7%和3%以下。研究团队评论说:“在所研究样品中,本征Auger-Meitner复合仍然在非辐射复合中占主导地位,并未发现陷阱辅助Auger–Meitner是导致光效下降或绿光能隙的重要因素。”

分离出非辐射成分后,研究人员可确定(图2),双分子(电子-空穴)复合为光子(B(n))的系数,本征Auger速率(C(n))与载流子浓度呈函数关系。不同质量样品的B(n)值非常接近。此外,C(n)的趋势也相当接近。

 

图2:(a)-(c)生长情况分别为良好、中等、不良时,B(n)和C(n)的系数,以及C(n)/B(n)与载流子密度的比率。

研究人员评论道:“所有B(n)系数都一样,这一事实证明,使用小信号电致发光测量载流子动态具有准确性,因为三种样品的内部量子效率和寿命都不同。在薄量子阱中,B(n)和C(n)受多种机制的影响,包括量子约束斯塔克效应(QCSE)、相空间填充效应(PSF)、载流子局域化、库仑增强。量子约束斯塔克效应和相空间填充效应对辐射和非辐射复合率的影响相似。载流子局域化会提高辐射和本征Auger–Meitner的复合率,但其对本征Auger–Meitner复合的影响更大。”

在此提醒,总复合分解为:

An + B(n)n2 + C(n)n3 + Dn2

A系数和D系数分别代表Shockley–Read–Hall过程和陷阱辅助Auger–Meitner过程。

研究团队测定的C(n)系数相对恒定,但n值低时,B(n)系数较高:研究人员评论说:“辐射效率降低,部分是因为本征Auger复合,但也有关载流子局域化的减少,以及随着载流子离域,n值较高时B(n)的库仑增强。”

 

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